Carlota del Reino Unido fue la cuarta hija, pero primera mujer, de los 15 hijos del rey Jorge III del Reino Unido, y de la duquesa Carlota de Mecklemburgo-Strelitz. Nació como la tercera princesa real de Gran Bretaña y como princesa de Irlanda, títulos que fueron fusionados en el de princesa real del Reino Unido con la fusión de los reinos de Gran Bretaña e Irlanda.
Al mes de nacida, en octubre de 1766, fue nombrada Princess Royal por su padre, siendo formalmente designada con el título el 22 de junio de 1789. Como sus demás hermanos, Carlota fue educada por tutores y pasó sus años de infancia entre los palacios de Kew y Buckingham, y el castillo de Windsor.
Se casó en la Capilla Real del palacio de St. James, Londres, el 18 de mayo de 1797, con Federico Guillermo Carlos, príncipe heredero de Wurtemberg. El 22 de diciembre de ese mismo año, Federico sucede a su padre como duque Federico III de Wurtemberg. Al año siguiente, el 27 de abril de 1798, Carlota da a luz una niña muerta —que recibe el nombre de Paulina— y la dificultad del parto la deja incapacitada para volver a concebir.
A pesar de los estados de ánimo de su marido, a menudo mandón, Carlota y Federico mantuvieron una relación respetuosa, ya que ella lo admiraba mucho. Como mujer educada, piadosa y de buen corazón, no se metió en la política y se concentró por completo en el hogar y la familia. Carlota no tuvo hijos, pero cuidó de los hijos de Federico de su primer matrimonio con la princesa Augusta Carolina de Brunswick-Wolfenbüttel, quien a su vez era sobrina del padre de Carlota, Jorge III. Sobre todo, Carlota tenía una relación cercana con su hijastra, la princesa Catalina de Wurtemberg, quien más tarde se convirtió en reina de Westfalia de cuya crianza se hizo cargo. Con este fin, Carlota se comprometió a fundar Ludwigsburg Mathildenstift, que se ocupaba de los niños abandonados.
En 1800 las tropas francesas invaden Wurtemberg, y el duque y la duquesa se refugian en Erlangen. Al año siguiente concluye un tratado secreto por el cual cede Montbéliard (Mompelgard) a Francia, recibiendo a cambio Ellwanger dos años después. El 25 de febrero de 1803, Federico asume el título de Elector de Wurtemberg. Al año siguiente, Federico entró en negociaciones con Napoleón Bonaparte, de cuyo lado se cambió en 1803. Wurtemberg se expandió considerablemente y fue elevado a reino y reconoce al Elector como Rey Federico I de Wurtemberg el 26 de diciembre de 1805. Carlota es coronada reina junto a su esposo en Stuttgart, el 1 de enero de 1806. En consecuencia, Wurtemberg abandona al Sacro Imperio Romano Germánico y se adhiere a la efímera Confederación del Rin. Dado que Federico y Wurtemberg estaban ahora en el lado opuesto de Gran Bretaña, convertían a Federico en enemigo de su suegro, el rey Jorge III, la madre de Carlota, la reina Carlota, se negó a que Gran Bretaña reconociera los títulos reales de su hija y yerno, mientras enfurecido por lo que consideró una traición, Jorge III rehúsa a llamar a su hija «Reina de Wurtemberg» en la correspondencia que sostuvieran.
En 1813, debido a sus grandes pérdidas en la campaña rusa de 1812, el rey Federico de Wurtemberg cambia de bando y se une a los Aliados, donde su estatus de cuñado del Príncipe Regente (futuro Jorge IV del Reino Unido) lo ayuda a sostener su situación y disfrutó de privilegios aquí, a pesar de su apostasía temporal. Después de la caída de Napoleón, Federico asiste al Congreso de Viena (del 1 de septiembre de 1814 al 9 de junio de 1815), donde fue confirmado como rey. Federico muere en Suttgart, el 30 de octubre de 1816.
La reina Carlota fue artísticamente activa. Pintaba y bordaba; Los objetos que pintó y borró cubiertas de muebles todavía se pueden ver en el Palacio de Ludwigsburg hoy. Parte de su trabajo también se puede ver en los castillos ingleses después de que envió a su padre a Inglaterra que había hecho o decorado objetos.
Carlota, como Reina viuda de Wurtemberg, continúa viviendo en el palacio de Ludwigsburg, para estar lo más cerca posible del lugar donde reposaba su esposo. En Stuttgart, recibiendo la visita de sus hermanos menores, los duques de Kent, Sussex y Cambridge, y de sus hermanas, la Landgravina Isabel de Hesse-Homburg y la princesa Augusta. Fue madrina (por poderes) en el bautismo de su sobrina, la futura reina Victoria del Reino Unido, en 1819. En 1827, la reina Carlota regresa a Inglaterra por primera vez desde su boda en 1797, con su médico personal, Franz Heim, para someterse a una cirugía a causa de la hidropesía que padecía y para recibir tratamiento para el edema pulmonar.
Murió al año siguiente, en el palacio de Luisburgo, Stuttgart, el 6 de octubre de 1828, a los 62 años de edad, siendo sepultada en la Cripta Real de Luisburgo.
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